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【论文发表】永利澳门6774.cσm师生最新研究进展:“老当益壮”的退役磷酸铁锂强力活化过硫酸盐高效去除水中有机污染物
发布日期:2022-07-06 10:33:24   发布人:永利澳门6774.cσm


  近日,永利澳门6774.cσm关杰教授团队在环境科学领域期刊《Environmental Research》(JCR一区,IF 8.431)上发表了题为“Spent LiFePO4: An old but vigorous peroxymonosulfate activator for degradation of organic pollutants in water”的研究论文。该论文以永利澳门WWW6774.cσm|官网-Make Dreams True永利澳门6774.cσm为第一单位,2019级硕士研究生王璞为第一作者,郭耀广副教授和关杰教授为共同通讯作者。

图文摘要


  本研究报道了退役动力电池正极磷酸铁锂材料可直接作为催化剂,用于活化过一硫酸盐(PMS)催化去除水中有机污染物。 研究表明,退役磷酸铁锂(SLFP),因其在充放电过程中产生锂缺陷和氧空位,可有效活化PMS产生羟基自由基等氧化活性物种降解有机污染物。利用淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)技术结合密度泛函理论(DFT)计算揭示,溶液中PMS会快速吸附在有缺陷的SLFP表面,然后被表面二价铁活化分解生产羟基自由基等活性氧化物种,实现水有机污染物的高效去除。

论文导读

  作者选择磺胺甲恶唑(SMX)为模型污染物开展效果评估实验,研究发现SLFP可有效活化PMS,在30 min内实现SMX完全降解(图1a),45 min内矿化率超过90%(图1b)。


1. SMX在不同体系的降解(a)和矿化效果(b) 

  通过X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜-弥散X射线能谱(SEM-EDX)证实了SLFP保留了磷酸铁锂的基本晶体结构和形貌(图2)。通过电感耦合等离子体-原子发射光谱技术(ICP-AES)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM2b)等手段验证了SLFP材料缺陷的存在。通过X射线能谱(XPS)验证了大量活性物种的产生是由于SLFP表面二价铁对PMS的高效活化(图3a&b)。EPR探测(图3c)、PMS利用实验(图3d)及DFT吸附能的计算(图4),进一步证实了SLFP材料缺陷贡献PMS高效活化。通过淬灭实验和EPR技术,揭示了羟基自由基在SMX的去除过程中扮演着重要的角色(图5)。


图2 (a)LFPSLFPXRD图;(b) SLFPHRTEM图;SLFP (c)和纯LFP (d)SEM图;SLFPO (e)Fe (f)EDX图。

 

3  SLFP反应前后Fe(a)O(b)XPS能谱; SLFPEPR分析(c)PMS利用率(d)


4  DFT计算纯LFP (101)SLFP (101)表面对PMS物种的吸附能


5  淬灭实验(a);添加DMPO获得的EPR(b)

  通过对水中其他污染物的降解和矿化率测试,证实了退役磷酸铁锂材料活化PMS高级氧化技术具有较好的普适性(图6)。本研究为退役动力磷酸铁锂电池正极材料资源化利用和有机废水污染协同控制提供了新的案例。


6  SLFP/PMS对不同污染物的处理(a)和矿化效果(b)

   

  原文链接:https://doi.org/10.1016/j.envres.2022.113780

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